И. принял участие в Большом Московском Соборе 1666-1667 гг., низложившем патриарха Никона. Собор избрал 12 кандидатов на Патриарший престол, из которых «не без ведома» царя были оставлены трое. Из этих кандидатов Алексей Михайлович указал на И. 8 февр. 1667 г. было совершено наречение, 10 февр.- поставление И. на Русскую первосвятительскую кафедру с участием обоих присутствовавших на Большом Московском Соборе патриархов: Паисия Александрийского и Макария III Антиохийского.
Не исключено, что на выбор царя повлияло расположение И. к западнорус. правосл. духовенству. И. был дружен с учителем царевича Алексея Алексеевича Симеоном Полоцким. Вступление И. на Патриарший престол было ознаменовано «Приветствием новоизбранному патриарху» Симеона Полоцкого (позднее включено автором в сб. «Рифмологион»). Исследователи считают, что Симеон был автором мн. текстов, подписанных И., в т. ч. посланий против старообрядцев, в частности «Всенародного послания...». Именем патриарха подписано посвящение царю сочинения Симеона Полоцкого «Жезл правления» (посвящение несомненно принадлежит перу Симеона). В известном списке кон. XVII в. «Увещании... о книзе Иоанна Златоуста... о священстве и о книге «Жезл правления»», подписанном И., рекомендуется придерживаться положений, изложенных в «Жезле правления».
И. благосклонно отнесся к созданному, по всей вероятности, Иннокентием (Гизелем) сочинению по нравственному богословию «Мир с Богом человеку, или Покаяние святое, примиряющее Богови человека, учением, от Писания Святого и от учителей церковных собранным» (К., 1669). Данное издание было отправлено в Москву с письмом Черниговского архиеп. Лазаря (Барановича) и представлено патриарху 15 февр. 1669 г. По просьбе И. Симеон Полоцкий написал обзор книги, И. повторил его хвалебный отзыв в грамоте. В 1673 г., после смерти И., руководивший работой Московского Печатного двора Сарский и Подонский митр. Павел запретил продавать книгу в Москве, найдя в ней «сомнительные дела». И. благословил издание в Москве сочинения архиеп. Лазаря (Барановича) «Трубы словес проповедных на дни нарочитыя», о чем архиеп. Лазарь писал царю в 1670 г. Алексей Михайлович велел начать печатание книги, но работа остановилась скорее всего из-за недоверия митр. Павла к сочинениям киевлян. Позднее, во время полемики о времени преложения Св. Даров (см. в ст. Евхаристия), укр. богословы, придерживавшиеся католич. т. зр. по этому вопросу, ссылались на авторитет И. Отвечая им, патриарх Иоаким (Савёлов) утверждал, что И. лишь из-за своей дряхлости подписывал то, что ему предлагал Симеон Полоцкий, «учивыйся у иезуитов и державый мудрования тех» (цит. по: Шляпкин И. А. Св. Димитрий Ростовский и его время (1651-1709). СПб., 1891. С. 200). И. поддерживал переселившихся в Москву западнорус. священнослужителей. В апр. 1669 г. в рус. столицу приехал известный протопоп из Глухова Иоанн Шматковский, сторонник перехода западнорус. земель под власть царя. Прот. Иоанн был назначен настоятелем ц. Иоанна Богослова в Бронной слободе. На приеме у И. он поднес патриарху «лист о похвале рацейной в лицах» (Буланин Д. М. Шматковский И. А. // СККДР. Вып. 3. Ч. 4. С. 292.)
Основная часть грамот и распоряжений И. связана с проведением в жизнь решений Большого Московского Собора и неотделима от определений Собора, печатавшихся в качестве приложений в московских изданиях Служебника 1667 и 1668 гг. Ряд грамот И. подписал вместе с Александрийским и Антиохийским патриархами, находившимися в Москве до сент. 1668 г. (подпись И. в совместных документах - на 3-м месте).
Одной из главных проблем, обсуждавшихся на Соборе, была борьба с быстро распространявшимся старообрядчеством. Уехавший из Москвы Антиохийский патриарх Макарий писал И. из Макариева Желтоводского во имя Святой Троицы монастыря: «В здешней стране много раскольников и противников не только между невеждами, но и между священниками: вели их смирять и крепким наказанием наказывать» (цит. по: Соловьёв. История. М., 1991. Кн. 6. С. 273). Действия по искоренению старых богослужебных чинопоследований были предприняты уже весной 1668 г. Новгородский митр. Питирим (впосл. патриарх Московский и всея Руси) послал Ионе (Тугаринову(?)), архим. тихвинского Большого в честь Успения Пресвятой Богородицы монастыря, грамоту с указом отправить в митрополичий судный приказ священников посадских церквей Тихвина, которые используют при совершении Евхаристии просфоры с крестами «старой печати». Изготовивших эти просфоры просфорниц митрополит указал выслать в тихвинский в честь Введения во храм Пресвятой Богородицы женский монастырь и держать там в цепях. Борьбой с распространением старообрядчества обусловлено разосланное по епархиям распоряжение И. от 25 марта 1668 г. Данной грамотой запрещалось священникам, диаконам и монахам переходить без благословения архиерея из мон-ря в мон-рь, архиереям возбранялось принимать клириков без отпускных грамот. Было также запрещено совершать постриги вне мон-рей, иноки должны были иметь духовного отца в своей обители, духовенству не позволялось жить у мирских людей. Указ был направлен против монахов - сторонников «старых обрядов», к-рые, покидая новообрядные мон-ри, скрывались у сочувствовавших «старой вере» мирян (одним из крупных центров старообрядчества был московский дом боярыни Ф. П. Морозовой, к-рая была тайно пострижена в монашество в нарушение указа патриарха, по-видимому, в апр. 1670). В 1667 г. патриархи Паисий, Макарий и И. за заслуги в борьбе против старообрядчества дали Рязанскому архиеп. Илариону грамоту, по к-рой он и все его преемники на Рязанской кафедре имели право служить в саккосе и носить белый клобук. 13 июня 1669 г. «за подвиг против раскольников» Иларион был возведен в сан митрополита.
В годы Патриаршества И. гражданская власть активно боролась с расколом. 8 февр. 1670 г. был арестован один из видных деятелей московской старообрядческой общины инок Авраамий, у к-рого отобрали при обыске письма Аввакума Петрова и др. «возмутительные бумаги». Авраамия сожгли весной 1672 г., вскоре после смерти И. В марте 1670 г. на Мезени были повешены ученики Аввакума Федор Юродивый и Лука Лаврентьевич. 14 апр. того же года «пустозерским сидельцам» Лазарю, Федору Иванову и Епифанию отрубили правые руки и вторично отрезали языки. 16 нояб. 1671 г. были взяты под стражу, затем подвергнуты пыткам Морозова и кнг. Е. П. Урусова.
Московский Собор постановил увеличить число епархий в Русской Церкви. Была восстановлена Коломенская епархия, учреждена Белгородская и Обоянская кафедра, на к-рую 17 мая 1667 г. И. поставил серб. митр. Феодосия. Однако др. действия в этом направлении предприняты не были, поскольку данное решение натолкнулось на сопротивление архиереев, протестовавших против уменьшения территорий епархий. В марте 1667 г. с целью упорядочения материального обеспечения Псковской кафедры И. повелел Псковскому архиепископу обложить данью приходские церкви по примеру Патриаршей области. При И. в сан митрополита были возведены Астраханский архиеп. сщмч. Иосиф (грамотой вост. патриархов), которому было предоставлены 3-е место среди архиереев и право служения в саккосе, и Тобольский архиеп. Корнилий, Тобольская епархия была поставлена на 4-е место в иерархии Русской Церкви.
Большой Московский Собор принял решение об упразднении Монастырского приказа и об отмене подсудности духовенства светским чиновникам. Выполнение данного решения растянулось на долгие годы, но уже в Патриаршество И. многое удалось изменить. 28 мая 1667 г. Собор во главе с И. постановил «весь церковный и монашеский чин» судить в патриаршем Разрядном приказе. В 1668 г. для организации такого суда в Патриаршей области был создан патриарший Духовный приказ, соответствующие органы появились и в др. епархиях. 10 дек. 1670 г. И. издал грамоту о своей юрисдикции над духовными и мирскими людьми в Патриаршей области по всем делам, кроме уголовных (воровства, разбоя и убийств). 28 янв. 1672 г. данный указ был дополнен: все судебные дела духовных и мирских людей из Патриаршей области с людьми, подведомственными др. приказам, были собраны в одном приказе - Поместном, что защищало патриарших людей от судебной волокиты. В постановлении Собора от 28 мая 1667 г. был определен круг дел, по к-рым духовные власти должны были судить мирян: дела, связанные с семейными отношениями, с нравственностью, с церковной жизнью, с поставлением в сан зависимых от светских землевладельцев крестьян. Упрочение церковной юрисдикции натолкнулось на сопротивление воевод. Не только Алексею Михайловичу, но и его преемникам приходилось посылать воеводам указы о невмешательстве в юрисдикцию Церкви со ссылками на постановления Большого Московского Собора (см., напр.: АИ. Т. 5. С. 233).
В духе решений Большого Московского Собора, повелевшего совершать канонизацию святых только по решению Архиерейского Собора при наличии «достоверных свидетельств» (Моск. Собор, 1666-1667. М., 19053. Л. 8-8 об.), в Патриаршество И. стало нормой строгое отношение к освидетельствованию мощей и чудес. В 1669 г. игум. вологодского в честь Сошествия Святого Духа на апостолов монастыря (Галактионовой Знаменской пуст.) Сергий просил благословение патриарха на освидетельствование мощей прмч. Галактиона (Бельского) и пение ему молебнов. Разрешение, судя по всему, не было дано, поскольку в 1673 г., после смерти И., монастырские власти обратились к патриарху Питириму за повторным разрешением. В 1667 г. по благословению И. Суздальский архиеп. Стефан с комиссией свидетельствовал чудотворения от Шуйской Смоленской иконы Божией Матери, находившейся в Воскресенском соборе Шуи. Образ был признан чудотворным.
На Соборе в 1667 г. руководителем Московского Печатного двора был поставлен Сарский и Подонский митр. Павел. В 60-х гг. XVII в., по-видимому в связи с распространением старообрядчества, упал спрос на продукцию Печатного двора, она впервые стала убыточной. 21 авг. 1667 г. в работу типографии были внесены серьезные изменения. В ее штате оставили лучших мастеров, к-рые работали на 4 станах «крупною азбукою». Остальных вывели за штат без сохранения жалованья, они могли работать на станах «мелкой азбуки», предназначенных для тиражирования ходовых малоформатных книг. Одним из результатов реорганизации Печатного двора стало возобновление издания певч. книг. В 1668 г. по благословению И. царь повелел митр. Павлу собрать мастеров певч. дела, к-рым предстояло продолжить работу распущенной после 1654 г. комиссии по исправлению «раздельноречных» певч. книг. Новая комиссия приступила к работе в 1669 г. Итогом ее деятельности стали исправление и подготовка к изданию певч. книг и написание трактата «Извещение… требующим учитися пения» (1670; см. в ст. Григорий Нос). В целом работа Печатного двора при И. была успешной. Первой книгой, вышедшей по решению Большого Московского Собора и имевшей благословение И., был «Жезл правления» Симеона Полоцкого, направленный против старообрядцев. Позднее издавались Поучения прп. Ефрема Сирина (1667), Евангелие (1668), Чиновник архиерейского служения (1668), Последование освящения антиминса (1668), Триодь цветная (1670), Поучение святительское к новопоставленному иерею (1670), Апостол (1671), Требник (1671) и др.
В Патриаршество И. было принято решение по вопросу о необходимости повысить качество работы иконописцев. Иосиф Владимиров в «Послании» Симону Ушакову (1656-1657 или нач. 60-х гг. XVII в.) призывал запретить заниматься иконописанием неискусным мастерам, к-рые «малюют плошье». Владимиров писал о приоритете художественного начала в иконописи, защищал «живоподобное» письмо и положительно отзывался о мастерстве европ. художников. Сочинение Владимирова было использовано в «Записке», к-рую Симеон Полоцкий подготовил для Большого Московского Собора. В решении Собора сказано: «Повелеваем убо над иконописцами искусну художнику и доброму человеку (от духовнаго чина) в старостах, сиречь началником и дозорщиком, быти. Да не поругаются невежди святым иконам Христа, и Его Богоматере, и угодником Его, худым и нелепым писмом пишуще» (Моск. Собор, 1666-1667. Л. 21 об.- 22). В окт. 1667 г. в Патриарший разряд поступил царский указ, запрещавший писать образа иконописцам из с. Холуй, на плохое качество их работы сетовал еще Владимиров. В указе содержалось требование, чтобы И. «благословил и указал» в Москве и в других городах выбрать искусных иконописцев, которые выдавали бы письменные свидетельства о качестве икон. Торговцам запрещалось принимать иконы без письменного свидетельства (Забелин И. Е. Мат-лы для истории рус. иконописи // ВОИДР. 1850. Кн. 7. С. 83-84). Требование, чтобы в городах были выбраны наиболее искусные иконописцы, к-рые будут выдавать письменные свидетельства о качестве икон, содержалось и в окружной грамоте царя Алексея Михайловича, данной в 1669 г. (ААЭ. Т. 4. С. 224-226, № 174). 15 мая 1668 г. за подписями 3 патриархов - Паисия, Макария и И.- была дана грамота об исправлении иконного писания «Выписка от Божественных писаний о благолепном писании икон и обличение на неистово пишущих оныя» (М., 1668). Контроль над иконописанием был особенно необходим для борьбы с противниками богослужебной реформы, использовавших иконы для пропаганды своих взглядов.
Вслед за вост. патриархами И. в 1667 г. дал прихожанам ц. св. ап. Иоанна Богослова в Бронной слободе (где жило много выходцев из западнорус. земель) жалованную грамоту на создание при храме славяно-греко-лат. школы для обучения «грамматичестей хитрости». В подготовке черновых вариантов патриарших грамот принимал участие Симеон Полоцкий. Неизвестно, было ли уч-ще открыто. В любом случае грамоты патриархов способствовали утверждению идеи необходимости развития образования в России: ссылки на эти грамоты имеются в «Привилегии на академию» царя Феодора Алексеевича, написанной в 1682 г. Симеоном Полоцким и отредактированной Сильвестром (Медведевым) в связи с созданием Славяно-греко-латинской академии.
При И. продолжалась миссионерская деятельность Русской Церкви. В 1671 г. на Амуре, близ границы с Цинской империей, был основан Спасский мон-рь. 10 янв. 1672 г. И. послал грамоту игум. Антониева Сийского во имя Святой Троицы мужского монастыря Феодосию, благословляя направить священника с причтом из Новгородской епархии на Новую Землю для проповеди ненцам.
И. содействовал возвращению на кафедры патриархов Макария Антиохийского и Паисия Александрийского, лишенных престолов К-польским патриархом Парфением IV из-за их поездки в Москву и суда над Никоном. В 1669 г. рус. Первосвятитель писал К-польскому патриарху Мефодию III с просьбой об оказании помощи возвращавшемуся из Москвы патриарху Паисию. И. переписывался с патриархом Макарием после его отъезда из русской столицы. В грамоте 1669 г. И. просил Иерусалимского патриарха Нектария о восстановлении в архиерейском сане активно участвовашего в суде над Никоном Паисия Лигарида.
Годы Патриаршества И. были трудными для России. В 1668-1669 гг. казаки Левобережной Украины выступили против российских властей. Имя И. упоминается в Глуховском договоре от 6 марта 1669 г., положившем конец восстанию, среди тех, кто просили царя Алексея Михайловича простить восставших. Сразу после замирения Украины вспыхнуло восстание С. Т. Разина. Патриарх рассылал грамоты, направленные против восставших. 12 апр. 1671 г. состоялся Собор, на к-ром Разин вместе с его сторонниками был отлучен от Церкви. Судя по всему, на Соборе также разбирался вопрос о насельниках Желтоводского мон-ря, с оружием в руках участвовавших в отражении нападения разинцев: грамота И., к-рой священнослужителям Желтоводского мон-ря разрешалось совершать богослужение, а монахи допускались к причастию, также датирована 12 апр. 1671 г. В «Сказке» о Разине царь Алексей Михайлович связывает окончательную победу над восставшими с принятыми И. мерами: Разин был схвачен 14 апр., через день после отлучения его от Церкви (ААЭ. Т. 4. С. 234-235; ПСЗ. Т. 1. С. 864).
И. молитвенно участвовал во всех значительных событиях в царской семье. 28 февр. 1669 г. он присутствовал на похоронах царевны Евдокии Алексеевны, 4 марта отпевал царицу Марию Ильиничну. На Рождество в 1669 и 1670 гг. И. приходил к царю «славить» Христа. 17 янв. 1670 г. отпевал царевича Алексея Алексеевича. 6 апр. 1670 г., на Светлой неделе, патриарх посетил Алексея Михайловича. В янв. 1671 г., решив повторно вступить в брак, Алексей Михайлович приходил к патриарху с просьбой благословить супружество. И. «к сочетанию святого супружества благословил и говорил речь», к-рая воспроизведена в «Чиновнике» свадьбы Алексея Михайловича с Наталией Кирилловной Нарышкиной (Сазонова Л. И. Лит. культура России: Раннее Новое время. М., 2006. С. 155; РГАДА. Ф. 135. Отд. IV. Рубр. II. № 29). 7 февр. 1671 г. патриарх был с подарками у царя и молодой царицы, 28 апр., на Светлой неделе, И. был у царя и царицы с «золотыми». В 1671 г. на праздник Успения Пресв. Богородицы Алексей Михайлович присутствовал на праздничной трапезе у патриарха. 25 нояб. 1671 г. боярин кн. Я. Н. Одоевский, один из влиятельных членов Боярской думы, свидетельствовал у патриарха духовную своей матери (Седов П. В. Закат Московского царства: Царский двор кон. XVII в. СПб., 2006. С. 48).
За неск. дней до смерти И. составил Прощальную грамоту. При кончине патриарха присутствовали его ближайшие сотрудники, среди к-рых были буд. рус. Первосвятители - Новгородский митр. Питирим и архим. Чудова в честь чуда архангела Михаила в Хонех монастыря Иоаким. 18 февр. 1672 г. И. был погребен в Успенском соборе Кремля.
Изображение И. есть в Царском Титулярнике 1672 г. (РГАДА. Ф. 135. Отд. 5. Рубр. III; см.: Портреты, гербы и печати Большой гос. книги 1672 г. СПб., 1903. № 58), а также в его копиях нач. 70-х гг. XVII - нач. XVIII в. (РНБ. Эрм. № 440; F.IV.764; ГИМ. Муз. № 4047). И. представлен по пояс, вполоборота вправо, в белом квадратном клобуке с крестом и в мантии с истоками, на груди - панагия с крестом. В отличие от др. патриархов, облик к-рых передан условно, внешность И. индивидуализирована - это сутулый старец с характерными чертами лица, из-под клобука видны короткие седые кудри, борода слегка раздвоенная, короткая. Возможно, это изображение является прижизненным портретом И., либо оно было создано сразу после его смерти и имеет сходство с прототипом.
В ростовском Спасо-Яковлевском монастыре находился портрет И. кон. XVIII - сер. XIX в. (до 1966 хранился в ГМЗРК; Колбасова Т. В. Портретная галерея Ростовского Спасо-Яковлевского мон-ря // СРМ. 2002. Вып. 12. С. 252. Кат. 23). Цикл портретов рус. патриархов 60-70-х гг. ХХ в., в основу к-рых положены миниатюры из Титулярника, содержит изображение И. (ЦАК МДА). Овальный портрет И. включен в декор патриарших (митрополичьих) покоев Троице-Сергиевой лавры (50-е (?) гг. ХХ в.).
В серии портретов русских патриархов В. В. Шилова, созданных в академической манере (после 1996, Патриаршая резиденция в Чистом пер. в Москве), И. показан оплечно, в патриаршем куколе. Изображение И. включено в серию медалей с изображениями 15 рус. патриархов, изданную небольшим тиражом к 10-летию интронизации Святейшего Патриарха Алексия II (ЦАМ СПбДА и др.), а также в серию совр. серебряных плакеток «Патриархи Московские и всея Руси».
В собрании ГММК находится шитый саккос, согласно описям Патриаршей ризницы, принадлежавший И., с изображениями Спаса Великого Архиерея, святителей Василия Великого, Григория Богослова и Иоанна Златоуста (1667-1668, мастерская царицы Марии Ильиничны; Маясова Н. А. Древнерусское лицевое шитье: Кат. / ГММК. М., 2004. С. 350-351. Кат. 123).