Сразу после епископской хиротонии в базилике св. Петра в Ватикане, совершённой 22 июня, спустя 10 дней после кончины Льва III, С. добился от римлян присяги на верность имп. Людовику Благочестивому, направил к нему послов, вероятно с просьбой о встрече, и вскоре лично отправился за Альпы, чтобы уладить все возможные разногласия и укрепить союз с императором франков. В поездке понтифика сопровождал король Италии Бернард, племянник имп. Людовика Благочестивого. В нач. окт. 816 г. император и папа встретились в Реймсе, неподалеку от мон-ря св. Ремигия. Согласно сообщению хрониста Тегана, имп. Людовик Благочестивый, демонстрируя почтение к наместнику ап. Петра, вышел пешком за городские ворота, а при встрече с понтификом трижды простерся перед ним на земле. Затем в течение неск. дней император и папа устраивали обеды, обменивались подарками и обсуждали дела. В воскресенье, 5 окт., С. торжественно короновал Людовика Благочестивого специально привезенной из Рима имп. короной (согласно франк. поэту Эрмольду Нигеллу, некогда она якобы принадлежала имп. равноап. Константину Великому). Для имп. Людовика Благочестивого коронация в Реймсе была повторной - 1-я состоялась в Ахене в 813 г., еще при жизни и по личной инициативе имп. Карла Великого (800-814), но прошла без участия папы. С. возложил корону на голову Ирмингарды, жены имп. Людовика Благочестивого, и провозгласил ее августой. Во время пребывания во Франкии понтифик возвел в сан архиепископа еп. Теодульфа Орлеанского, одного из самых влиятельных каролингских вельмож.
В качестве благодарности за коронацию император франков щедро одарил папу, пожаловал виллу, расположенную на землях королевского фиска (предположительно Вандёвр в диоцезе Лангра, между совр. Труа и Бар-сюр-Об), объявил себя защитником недавно образованного Папского гос-ва (см. Папская область), документально подтвердил привилегии Римской Церкви и согласился отпустить пленников из числа рим. знати, захваченных после подавления мятежа против папы Льва III.
В историографии события в Реймсе иногда рассматриваются как свидетельство того, что Римский папа т. о. стремился закрепить ведущую роль Церкви в едва зародившейся и еще не до конца оформленной процедуре имп. коронации и в конечном счете поставить папскую власть выше императорской (Э. Даффи). Др. исследователи, напротив, отмечают, что имп. Людовик Благочестивый занимал в данном вопросе активную позицию, рассчитывал на поддержку папства в укреплении своей власти и проведении широких церковных преобразований, начатых еще до коронации (подробнее см. в ст. Людовик Благочестивый), а потому нуждался в папском участии в коронации (Х. К. Манн, П. Делогу).
До конца осени С. через Равенну вернулся в Рим, но спустя всего 2 месяца умер. За время короткого понтификата С. не успел провести серьезных преобразований в Риме, хотя и показал себя искусным политиком и умелым дипломатом, сумевшим предпринять важные шаги в деле укрепления папской власти. Известно, что он сделал ряд пожертвований (гл. обр. богослужебных предметов) церквам и мон-рям, рукоположил 5 епископов на кафедры в Италии, 9 пресвитеров и 4 диаконов. С. был похоронен в базилике св. Петра в Ватикане. Эпитафии не сохранилось, поскольку могила была разрушена во время строительства нового собора св. Петра в XVI-XVII вв.