10 нояб. 1674 г. К. был избран епископом Оксфордским (рукоположение состоялось 6 дек.), в июле 1675 г. он стал деканом Королевской часовни, а в дек. того же года - епископом Лондонским. Стремительная церковная карьера К. объясняется его высоким происхождением, критическим отношением к католикам, а также покровительством Томаса Осборна, гр. Данби (впосл. 1-го герцога Лидсского), видного гос. деятеля и придворного Карла II (1660-1685) и Вильгельма III (1689-1702). 22 янв. 1676 г. К. был включен в число членов Тайного совета при дворе Карла II; это назначение было повторено в апр. 1679 г. при формировании нового Тайного совета. Он активно участвовал в проведении «англиканской политики» гр. Данби, направленной на защиту Церкви Англии от угрозы со стороны диссентеров (см. в ст. Нонконформисты) и католиков. Король видел опасность такой политики в том, что она могла привести к объединению нонконформистов против англикан. церкви. Чтобы переубедить его, гр. Данби поручил К. провести перепись, к-рая показала, что в королевстве на 2,1 млн англикан приходится менее 100 тыс. диссентеров и ок. 12 тыс. католиков, хотя политическое влияние последних было весьма велико. В 1678-1681 гг. К. принял участие в расследовании «папистского заговора», сфабрикованного Т. Оутсом, обвинившим группу католиков в сговоре с целью убийства короля. Епископ Лондонский не только приказал арестовать англ. католиков, посещавших мессы в домах послов, но и поддержал требование Энтони Эшли Купера, гр. Шафтсбери, призывавшего удалить герцога Йоркского от двора. Хотя Оутс сознался в том, что заговор был им выдуман, и был осужден за лжесвидетельство, эта история ударила по репутации брата короля. К. было поручено также духовное воспитание Марии и Анны, дочерей герцога Йоркского, племянниц короля. Кроме того, он, как декан Королевской часовни, венчал обеих принцесс (в 1677 Марию и Вильгельма Оранского и в 1683 Анну и Георга Датского), а также неоднократно крестил новорожденных представителей королевской семьи. В 1677 г., после смерти Гилберта Шелдона, архиеп. Кентерберийского, многие считали, что К.- наиболее вероятный кандидат на эту кафедру, однако из-за вмешательства брата Карл II назначил на нее декана собора св. Павла Уильяма Санкрофта, отстраненного от должности в 1690 г. из-за отказа принести присягу Вильгельму III. Несмотря на неприятие католицизма и сложные отношения с герцогом Йоркским, в 1679-1681 гг. К. последовательно выступал против Билля об отводе (Exclusion Bill), предполагавшего отстранение брата короля от престолонаследия из-за его католич. вероисповедания.
В 1685 г., после смерти Карла II, на престол взошел католик Яков II. С начала правления он привлекал на службу католиков, нарушая тем самым Акт о присяге 1673 г., согласно к-рому к гос., общественным и военным должностям не допускались лица, не принесшие присяги королю как суверену и главе церкви и не принявшие причастия по англикан. обряду. В речи перед парламентом 18 нояб. 1685 г. К. от лица всех епископов осудил эту меру и обвинил короля в том, что его политика подрывает гос. и церковное устройство Англии. В ответ Яков II исключил епископа из Тайного совета и лишил должности декана Королевской часовни. Еще один конфликт К. с монархом возник в 1686 г., когда король издал инструкции, запрещавшие проповеди о спорных вопросах англикан. и католич. вероучений, что вызвало протест значительного числа англ. духовенства. Среди активных противников этой реформы был Джон Шарп, декан Нориджского собора и ректор лондонской ц. св. Эгидия в Полях (Сент-Джайлс-ин-те-Филдс; в 1691 он стал архиепископом Йоркским). Король приказал К. немедленно отстранить Шарпа от службы, однако епископ не повиновался, за что в нач. авг. 1686 г. был привлечен к суду. 31 авг. того же года К. выступил перед комиссией, занимавшейся расследованием церковных преступлений, отказавшись признать ее юрисдикцию. Несмотря на это, 6 сент. ему вынесли приговор о лишении епископского сана, но за ним сохранили его владения. Вильгельм Оранский выразил К. поддержку, а принцесса Мария обратилась к отцу с просьбой пересмотреть решение, но король отклонил ее просьбу.
Остаток правления Якова II К. провел в своем дворце в Фулеме, в Лондоне, занимаясь ботаникой и садоводством, однако продолжая активно интересоваться политикой и церковной жизнью. Так, 10 дек. 1686 г. он написал обращение к духовенству, в к-ром вновь осудил запрет проповедей о спорных вопросах, но призвал священников не идти на серьезные конфликты с властями. 18 мая 1688 г. он присутствовал в Ламбетском дворце, когда 6 епископов и архиепископ Кентерберийский решили отказаться от оглашения Декларации веротерпимости, отменявшей преследование диссентеров и католиков. К. поддерживал связь со двором Вильгельма Оранского, состоял в переписке с принцессой Марией, а гр. Данби предложил ему присоединиться к группе, собиравшейся пригласить их на англ. престол. В начале «Славной революции» К. был единственным епископом в составе «бессмертной семерки», подписавшей письмо с призывом к Вильгельму и Марии занять трон, полученное ими 30 июня 1688 г. Стремясь заручиться поддержкой К. накануне возможного вторжения нидерланд. армии (Вильгельм высадился в Англии 5 нояб.), 28 сент. 1688 г. Яков II восстановил его в сане епископа Лондонского. Впрочем, эта мера не возымела должного эффекта, напротив, К. употребил весь свой авторитет, чтобы убедить как можно больше лордов королевства поддержать Вильгельма. В нач. нояб. король дважды вызывал его, безуспешно пытаясь выяснить в частной беседе подробности приглашения Вильгельма. В нач. дек. К. удалось уговорить принцессу Анну бежать из Лондона, причем сам епископ в военной форме и с оружием возглавлял охранявший ее эскорт вплоть до Оксфорда.
С началом правления Вильгельма III (1689-1702) и Марии II (1689-1694) К. вновь стал членом Тайного совета и деканом Королевской часовни (14 февр. 1689) и короновал новых монархов 11 апр. 1689 г. К. активно выступал в поддержку Акта о веротерпимости 1689 г., а также в пользу необходимости принесения присяги новому королю. Когда Уильям Санкрофт был отстранен от должности архиепископа Кентерберийского, К. стал одним из членов комиссии, исполнявшей обязанности примаса церкви Англии (напр., председательствовал на заседаниях конвокации). Он, как и в 1677 г., считался одним из наиболее вероятных претендентов на вакантную должность, однако не был назначен ни в 1691, ни в кон. 1694 г., когда кафедра освободилась снова. Расстроенный этим, К. в последние годы правления Вильгельма III сблизился с тори и, хотя и сохранял лояльность к королю, постепенно отошел от политики, занимаясь больше церковными делами, в частности перестройкой собора св. Павла после пожара 1666 г., завершившейся в 1697 г.
Влияние К. возросло после того, как кор. Анна (1702-1714), с к-рой епископ был в хороших отношениях, назначила его на должность раздающего милостыню от имени монарха (Lord High Almoner). В 1704 г. он вошел в 1-й состав комиссии, занимавшейся подготовкой объединения Англии и Шотландии, однако не был переназначен в 1706 г. Помимо церковной и гос. деятельности К. был известен как благотворитель, а также как любитель ботаники и садоводства, создавший в своей резиденции один из крупнейших и известнейших садов Лондона.