С. перенес княжеский престол из Плиски в Велики-Преслав, который строился подобно К-полю. В обнесенном каменной стеной граде были воздвигнуты: Большая (Дворцовая) и Круглая (Золотая) церкви, княжеский дворец с тронным залом, описанный Иоанном Экзархом, многочисленные храмы, мон-ри и красивые светские здания. В научной литературе распространена версия, не подтвержденная источниками, что на состоявшемся в Велики-Преславе в 893 г. церковном Соборе было принято решение о переводе богослужения с греч. языка на славянский и о замене визант. духовенства болгарским.
Вскоре после вступления на престол С. начал войну с визант. имп. Львом VI Мудрым (886-912), в одностороннем порядке отменившим привилегии, к-рыми пользовались в К-поле болгарские торговцы. Война (894-896) шла с переменным успехом и не изменила положения сторон, но стала 1-м этапом длительного конфликта, к-рый с перерывами длился до самой смерти С. и способствовал становлению Болгарии как противостоящего Византийской империи христ. гос-ва, построенного по образцу той же Византии. Первое столкновение С. с Византией было осложнено нападениями венгров на сев. владения Болгарии. Неудачная вначале война с венграми к кон. IX в. завершилась их вытеснением за Дунай и установлением мирных отношений ценой уступки части болг. задунайских владений. С. возобновил натиск на Византию в направлении Эгейского (Фессалоника) и Адриатического (Диррахий, ныне Дуррес, Албания) побережий, подчинив себе часть серб. княжеств к западу от болг. земель и значительную часть визант. Запада. Ок. 904 г. был заключен мирный договор, вернувший болг. торговцам на территории Византийской империи прежние права, установивший размер визант. дани и разграничивший земли болгар и ромеев во Фракии.
Война возобновилась в 912 г., после смерти имп. Льва VI, преемник к-рого имп. Александр (912-913) отказался соблюдать условия договора. С. пытался решить дело миром, отправив в К-поль делегацию (миниатюра с изображением болгарского посольства сохр. в Мадридской рукописи хроники Иоанна Скилицы), а после смерти императора осадил визант. столицу. К-польский патриарх свт. Николай I Мистик, входивший в регентский совет при малолетнем византийском имп. Константине VII Багрянородном (913-945), вступил в переписку с С., уговаривая его прекратить войну на условии выдачи замуж его дочери за юного визант. правителя. Патриарх посетил лагерь С. и, «сотворив молитву, вместо венца возложил на его голову свою накидку (эпириптарий)», а сыновья С. были приглашены на торжественный обед от имени императора. Осада была снята, С. вернулся в Болгарию, приняв титул «василевс-миротворец». Однако приход к власти в К-поле матери Константина VII Зои, отказавшейся от условий мира и отстранившей от регентства патриарха Николая, вызвал новое обострение отношений и войну, приведшую к сокрушительному поражению византийских войск 20 авг. 917 г. под г. Анхиалом (ныне Поморие, Болгария) и к новым походам С. на византийские владения на Балканах и в М. Азии.
Когда соправителем Константина VII стал имп. Роман I Лакапин (919-944), С. вступил с ним в переговоры, отстаивая свое царское достоинство и право на визант. дань, к которой императору предлагалось добавить 100 скарамангиев (роскошных одеяний) для болг. царя и его двора. Несмотря на торжественную встречу обоих государей 19 нояб. 923 г., переговоры не принесли успеха, но и не были прерваны, как и переписка с патриархом Николаем I. В 927 г., потерпев поражение в войне с хорватами, С. умер от сердечного приступа. Мир с К-полем, условия для которого были подготовлены войнами, был установлен после смерти С. Имп. Роман I согласился выдать свою внучку Марию (в крещении Ирина) замуж за 2-го сына С. блгв. Петра (927 - ок. 969/70), к-рого отец назначил наследником престола в обход сына от 1-го брака Михаила.
Характеристика многими исследователями правления С. как «золотого века Болгарии» отражает наряду с укреплением государственности мощный культурный подъем, отмеченный еще древнеболг. современниками. В предисловии к «Златострую» сообщается, что царь, «великий среди царей», лично подбирал для этого сборника произведения свт. Иоанна Златоуста и др. вост. отцов. «Сказание о чудесах св. Георгия» содержит пророчество, что С. «одолеет врагов своих силою Христовой и повергнет их к своим ногам, и так прославит его Бог, как никого в роду болгарском». Безымянный автор «Похвального слова Симеону» в составе Изборника 1073 г. сравнивает его с основателем Александрийской б-ки царем Египта Птолемеем II Филадельфом (282-246 гг. до Р. Х.) и пишет, что царь «явился вторым Птоломеем не по вере, но по силе желания собрать все многочестные Божественные книги, заполнив ими свой дворец, и сотворил о себе вечную память». В правление С. были составлены входившие в преславскую царскую б-ку произведения и сборники, послужившие прототипами сохранившихся в древнерус. списках XI-XV вв. Изборника 1073 г. и Изборника 1076 г., «Шестоднева» и «Богословия» Иоанна Экзарха, Архивского (Иудейского) хронографа, «Учительного Евангелия» Константина, еп. Преславского, и др. В рамках этой обширной книжной деятельности были закреплены позиции азбуки кириллицы, созданной в Болгарии на основе греч. алфавита. Это, как свидетельствует трактат Храбра Черноризца «О письменах», вызывало споры среди древнеболг. книжников, часть к-рых предпочитала первоначальную слав. азбуку - глаголицу. На основе переводов новозаветных и литургических текстов, а также гимнографических произведений равноапостольных Климента Охридского и Наума Охридского, Константина, еп. Преславского, и др. писателей золотого века в Болгарии утверждалось слав. богослужение. Этому способствовало и включение в состав Болгарского царства земель обл. Македония, куда были поставлены «епископы словенского языка».
При С. были прославлены как святые его отец кн. Борис и равноапостольные Климент и Наум Охридские, а мощи Тивериопольских мучеников перенесены в новопостроенный храм на р. Брегалница. По словам архиеп. Охридского свт. Феофилакта Болгарского, «Симеон был первым провозглашен царем болгар… и дополнил то, что отсутствовало у его отца, укрепив Божественную проповедь, несокрушимо утвердив правоверие в построенных повсюду церквях и дав Божьему закону широкую и нестесненную дорогу».