Рескриптом от 10 дек. 1804 г. от строителя Саровской пуст. иером. Исаии (Зубкова) было затребовано взять с И. и прислать в консисторию «письменное показание, располагается ли он остаться в Саровской пустыни или отправиться обратно в Валаамский монастырь». Строитель доносил, что И. «объявил, что желает остаться в сей (Саровской) пустыне». В 1804-1806 гг. еп. Тамбовский и Шацкий Феофил (Раев) переписывался с о. Исаией, требуя удаления И. в Валаамский мон-рь (Там же. Л. 3 об.- 8). Вероятно, поэтому И. и старец Назарий в 1-й пол. 1805 г. отправились на Кавказ, прожили неск. месяцев в екатеринодарском во имя свт. Николая Чудотворца мон-ре, затем вернулись в Саров. Благоволивший к И. строитель Исаия добился офиц. зачисления подвижника 31 июля 1806 г. в состав братии Саровской пуст. (Там же. Л. 9). Первоначально И. служил келейником игум. Назария, подвизавшегося в 3 верстах от пустыни, в уединенной хижине на правом берегу р. Саровки. Уже в эти годы И. пользовался уважением братии. Так, в 1804 г. и особенно в 1809 г. в переписке с братом, саровским послушником Ионой Путиловым, послушник Тимофей, буд. архим. оптинский прп. Моисей (Путилов), часто упоминал «отца моего Илариона», благодарил «за почтенные писания» к нему, «за любовь» (Там же. Д. 367. Л. 5, 16 об., 27 об.). После кончины старца Назария (1809) И. намеревался вернуться в Валаамский мон-рь, но в 1814 г., «получа от простуды сильную болезнь», остался в Саровской пуст. (Там же. Д. 351. Л. 11-13 об.).
Взаимопонимание и доверие связывали И. с прп. Серафимом Саровским, к-рый «всех приходящих» направлял к нему на исповедь «и даже поручил постригать в рясофор дивеевских девушек» (Серафим (Чичагов), архим. Летопись Серафимо-Дивеевского мон-ря. СПб., 19032. С. 307). И. помогал преподобному в окормлении сестер ардатовской общины-богадельни (см. в ст. Ардатовский в честь Покрова Пресвятой Богородицы монастырь). Так, ок. 1808 г. основательница обители В. Д. Полюхова (мон. Вера) обратилась с уставными вопросами к саровским старцам и получила от прп. Серафима и И. благословение принимать благочестивых женщин в общину, как «в семью» (ЖПодв. Нояб. С. 550). Вскоре ардатовские сестры «находились уже под нравственным влиянием саровских старцев, особенно о. Серафима и Илариона». После кончины мон. Веры (Полюховой; † 21 нояб. 1823) по благословению прп. Серафима И. посетил Ардатов и утвердил новую начальницу общины - Е. А. Кежутину (Там же. С. 553). По поручению прп. Серафима И. участвовал также в устроении Зеленогорской Спасской жен. общины в с. Спас-Зелёные Горы Нижегородского у. (к нач. XX в. в алтаре Спасской ц. обители хранился кипарисовый крест с частицами мощей, вырезанный, согласно надписи на нем, саровским иеродиак. Ефремом для И.).
И. допускал возможность духовного окормления не только монашествующей братии, но и мирян, в т. ч. женщин, из-за чего в 1828 г. подвергся навету приходского священника с. Шилокша Ардатовского у. Последний сообщал, что И. вместе с диак. Григорьевым останавливался на ночлег «в доме солдатки Ксении Матфеевой». Беседы с собравшимися у нее «вдовами и девками» сопровождались якобы «соблазнительными поступками». В то же время приходский священник с. Зелёные Горы Степан Васильев сообщал в Тамбовскую духовную консисторию, в частности, о том, что И. совершал постриги в богадельне с. Спас-Зелёные Горы (ЦГА Респ. Мордовия. Ф. 1. Оп. 1. Д. 351. Л. 16 об.). По 2 доносам еп. Нижегородский и Арзамасский Афанасий (Протопопов) возбудил дело «о учиненных Темниковской Саровской пустыни иер. Иларионом в Нижегородской епархии противозаконных поступках». На допросе И. рассказал, что действительно посещал мать и дочерей Матвеевых «по просьбам... для научений всех их по имеющейся между ними ссоре дружелюбному житию». Старец назидал и наставлял женщин; нек-рые из них «открывали ему наедине совести или какие прискорбия без таинственной исповеди» (Там же. Л. 15-16). И. обвинялся в том, что посещал мирян без благословения настоятеля, «руководствовал оных различными наставлениями, не имея на последнее надлежащего права и дозволения от начальства... принимал наедине... жалобы мужей на жен, а жен на мужей, родители на детей... присвояя себе обязанности, монашеству неприличные», чем нарушал предписания Духовного регламента (Там же. Л. 18 об.- 19).
Вслед. разбирательства в мае 1828 г. за «предосудительные монашескому званию поступки для исправления» И. был направлен под строгий надзор настоятеля в козловский во имя Святой Троицы монастырь «с отлучением от священнодейства и допущением до онаго для спасения души во дни только праздничные» (Там же. Л. 19 об.). Во время этих событий в письме (от 21 мая 1828) духовному ученику И. упоминал, что посетивший обитель «архимандрит Н.» оказал ему «снисхождение, удостоил с собой служить. Взял мой указ и обещал облегчить мою участь». При этом И. советовал ученику «сносить жребий свой великодушно и без роптания... забывать нанесенные нам обиды», помнить, что дням «печальным всегда последуют радостные» (Авель (Ванюков). 1853. С. 167-169; 1996. С. 151). Приписка к письму: «Козловский Троицкий монастырь, где по ложному доносу О. Иларион был под эпитимиею» - в следующем, «исправленном и дополненном» издании 1883 г. книги иером. Авеля исчезла. Характерно, что это единственная редакционная правка гл. 12 «Духовник Саровской братии иеромонах Иларион». Всего через месяц прещение, наложенное на И., было снято. 19 июня 1828 г. казначей козловского Троицкого мон-ря иером. Димитрий сообщал: И. «в течение мая месяца никуда из монастыря не отлучался, вел себя хорошо и соответственно монашескому званию равно и ни в каких худых поступках никогда не замечен». Вскоре И. вернулся в Саровскую пуст. (ЦГА Респ. Мордовия. Ф. 1. Оп. 1. Д. 351. Л. 21).
В 1-ю неделю 1833 г. И. участвовал в отпевании прп. Серафима. По преданию, когда И. вкладывал в руку почившего разрешительную молитву, «рука сама разжалась» (Житие прп. Серафима. 2003. С. 405). И. один из первых засвидетельствовал факт паломничества ко гробу прп. Серафима Саровского (ЦГА Респ. Мордовия. Ф. 1. Оп. 1. Ед. хр. 252. Л. 61). Посетивший в 1838 г. Саровскую пуст. инок Парфений (Агеев) «многажды беседовал с старцем и духовником иеромонахом Иларионом» (Парфений (Аггеев), инок. Сказание о странствии и путешествии по России, Молдавии, Турции и Св. земле. М., 2008. Т. 1. С. 163).
В жизнеописании И. о многочисленных трудностях, связанных с его поступлением в Саровскую пуст., окормлением сестер основанных прп. Серафимом общин, и о др. событиях сказано лишь неск. слов: Господь попустил «различныя искушения», чтобы подвижник «явился пред Ним якоже злато, огнем искушенное». Пройдя испытания, И. стал опытным старцем, уважаемым иноками. Братия избрала его общим духовником. По отзывам насельников, И. стяжал «любовь и кротость», провинившихся «никогда не порицал укоризненно, не делал строгих выговоров... если же и обличал кого, то всегда тихо». Духовник призывал не осуждать согрешившего брата, чтобы Господь не попустил такого же грехопадения, не разглашать «ни малого преткновения братня» (Авель (Ванюков). 1996. С. 170).
И. похоронен в Саровской пуст. за алтарем храма в честь иконы Божией Матери «Живоносный Источник» (взорвана в 1954). Памятник над могилой не сохранился; неизвестно, уцелело ли захоронение. Изданы «Наставления новоначальным» И. о молитве, кротости, смирении, послушании, молчании, прощении и терпении (Там же. С. 157-167). Литографическое изображение И. помещено в 3 изданиях книги иером. Авеля (Ванюкова).
Сохранился гравированный портрет И., где он изображен с окладистой седой бородой, вполоборота влево, в монашеской мантии и клобуке с наградным крестом в память войны 1812 г.,- работа А. Г. Афанасьева сер. XIX в. Гравюра существовала в качестве отдельного листа (ГИМ) и была помещена в кн.: Авель [Ванюков], иером. Общежительная Саровская пуст. и достопамятные иноки, в ней подвизавшиеся. М., 1853. Портрет точно воспроизведен на литографии А. П. Зеленкова 60-х гг. XIX в. (ЦМиАР).